近日，地下水污染界面过程调控与修复创新团队在环境科学领域权威期刊Environmental Science & Technology上发表题为“Production of surface-bound hydroxyl radicals on sediments for adsorbed contaminant transformation at oxic-anoxic interfaces”的研究论文。该工作探究了含水层沉积物有氧氧化过程中固相表面活性物种的生成机制及其氧化效应。淬灭实验、原位拉曼光谱以及荧光显微成像表明，沉积物表面生成了表面结合态羟基自由基（•OH_surface），是快速降解吸附态有机污染物的主要活性物种。密度泛函理论（DFT）计算刻画了•OH_surface生成的热力学过程，并表明•OH_surface的生成具有二价铁矿物晶面依赖性。相比水相•OH氧化反应，吸附态有机污染物在沉积物界面氧化生成了更多分子量高的氧化产物。该研究发现了含水层•OH新的赋存形态—沉积物表面结合态•OH，并揭示了其驱动固相表面污染物自然衰减的关键机制。

这项研究首次发现了沉积物有氧氧化可以在固相界面生成•OH_surface，并进一步揭示了•OH_surface对吸附态有机污染物氧化降解的重要作用。相较于已有研究报道的水相中•OH_free介导的溶解性污染物转化过程，本研究成果将含水层•OH的形成认识从水相拓展至沉积物固态表面，揭示了一种此前被忽视的沉积物界面吸附态有机污染物自然衰减的重要途径。

第一作者：季雯雯 博士研究生

通讯作者：于成龙 副研究员、蒲生彦 教授

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.5c12564