冲洪积平原含水层是元素循环、污染物转化和温室气体排放热区,其本质是沉积物通过系列电子传递反应驱动生物地球化学循环过程。然而,由于含水层沉积物强烈的化学非均质性,传统常用的元素(如Fe和有机碳)含量这一参数无法区分真正氧化还原活性和惰性组分。因此,如何定量评估沉积物氧化还原活性并识别其构成机制,一直是学界难题。
近日,成都理工大学和中国环境科学研究院研究人员在《Communications Earth & Environment》发表了题为《Deciphering the origin of electron exchange capacities in floodplain sediments》的最新研究,第一作者为于成龙研究员,通讯作者为蒲生彦教授和吴丰昌院士。研究团队引入了一个综合评价指标—“氧化还原容量(EEC)”来代表非均质沉积物的氧化还原活性,借助先进的介导电化学分析平台,研究团队在定热力学边界(Eh)条件下量化了来自长江中上游典型冲积平原沉积物的得电子容量(EAC)和给电子容量(EDC)。进一步从元素、组分和分子水平解析了沉积物EEC的构成,重点识别出了铁和有机碳组分中贡献EEC的活性位点,并评估了EEC构成和转化对冲洪积平原微生物过程产生温室气体的调控作用。

本研究首次量化了长江中上游成都平原和江汉平原含水层沉积物EEC,从而明确了其参与生物地球化学过程的热力学上限。进一步定量分析发现:在物理非均质层面上,氧化还原容量主要由沉积物黏粒组分(< 2 μm)所贡献,砂粒组分贡献极小;在化学非均质层面上,氧化还原容量主要由沉积物Fe和有机质所贡献,Fe更倾向于贡献EAC,而有机质更倾向于贡献EDC。其它氧化还原活性元素如Mn和S等由于相对含量低而贡献较小。研究表明元素含量(如Fe)显著高估沉积物的EEC值,这表明受元素载体理化性质限制,同一元素可表达为氧化还原活性或惰性。

沉积物EEC与Fe和SOC元素含量的相关性
沉积物EAC为含水层微生物厌氧呼吸提供终端电子受体,驱动微生物介导的生物地球化学反应。本研究发现,沉积物EAC的构成显著影响铁还原菌厌氧呼吸对终端电子受体的选择:对于含有活性含铁矿物的沉积物,铁还原菌优先利用EAC活性Fe(III),对于含有惰性含铁矿物的沉积物,铁还原菌优先利用EAC活性有机质。微生物以沉积物可利用的EAC作为终端电子受体,可显著减少电子流向二氧化碳还原生成甲烷路径,从而减少甲烷的生成。换言之,冲洪积平原沉积物EEC隐匿地减缓了大量甲烷排放。

微生物厌氧呼吸对不同组分来源的EAC-EDC转化的选择性
根据实测的微生物可利用的沉积物EAC值范围估算,在全球范围内冲洪积平原含水层可减少51.6–4536 Tg C/年的甲烷产量,这一产量与全球陆地甲烷排放量(325 ± 39 Tg C/年)在数量级上相当。此外,微生物厌氧呼吸驱动沉积物EAC转化生成EDC,可以活化原位化学氧化的修复试剂(如过硫酸盐和过氧化氢等),对含水层污染精准修复策略制定具有重要指导意义。
本研究通过综合电化学分析、分子层表征和微生物实验,首次揭示洪泛平原沉积物EEC的分子与矿物来源及其对微生物厌氧呼吸的选择性影响。结果显示,活性Fe(III)矿物与陆源腐殖酸类有机质共同决定EAC和EDC分布,微生物可选择性利用EAC转化为EDC,抑制甲烷生成并调控污染水层氧化剂消耗,为全球洪泛平原温室气体管理和含水层污染修复提供了新的科学依据。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s43247-026-03307-3